El santuario de la Mare de Déu de Montsant está situado a poco más de mil metros de altura, en el extremo de una llanura donde comienza el barranco de los Pèlags, depresión que queda entre la Sierra Mayor y la cordillera que limita con la valle de Ulldemolins.
La ermita tiene sus orígenes en fundaciones eremíticas el siglo XII y pertenece al término parroquial de Albarca. En tiempos medievales contó con una importante devoción por parte de las poblaciones de los alrededores: Albarca, Cornudella de Montsant, La Morera de Montsant y Ulldemolins, principalmente. Antiguamente tenían lugar romerías y encuentros en varios momentos del año. También se conocen numerosas procesiones de oraciones en demanda de lluvia o de otros favores celestiales.
Con el paso del tiempo, el santuario fue perdiendo importancia. La causa de este hecho puede encontrarse en el papel del santuario como instrumento para afianzar el dominio del territorio por parte de la Cartuja de Escaladei, a la que perteneció desde el siglo XV. Santa María de Montsant, que había sido propiedad del monasterio cisterciense de Bonrepòs, pasó en este momento a los cartujos. Hacia el 1450 se construye un nuevo edificio, el actual, cerca del risco que señala el límite del término de Escaladei -en la actualidad, de la Morera de Montsant- con el de Ulldemolins. Cerca de la ermita se pueden observar todavía los escombros de lo que se supone que fue la primitiva capilla o eremitorio. Es en este momento cuando aparece una imagen de la Virgen que, según la leyenda, fue encontrada por un toro.
Cerca de la ermita, se encuentran también las ruinas de la casa de los ermitaños con que la ermita contó hasta bien entrado el siglo XX.
En el siglo XIX, con la desamortización de los bienes de la Cartuja, el santuario fue abandonado y se convirtió en un corral de ganado. La imagen de la Virgen, gótica, fue bajada a la parroquia de Albarca. El año 1909 fue recuperada para el culto como ermita adscrita a la parroquia de esta población. Esta imagen fue destruida en 1936.
En la ermita han tenido lugar tradicionalmente dos fiestas: una en primavera y otra en verano. Albarca cuenta con una de las pocas tradiciones locales sobre  Sant Jordi anteriores a la actual fiesta del libro y la rosa: una fiesta votada, anterior al siglo XVIII, para pedir la protección del santo contra las picaduras de las víboras y los escorpiones. A principios de siglo XX, los jóvenes de Albarca subían todo disparando tiros con sus escopetas en señal de fiesta. En la actualidad se dice misa el mismo día 23 de abril. El encuentro de la Virgen tiene lugar el 17 de agosto, tercer día de la fiesta mayor de Albarca, día en que también acuden al santuario gente de las poblaciones vecinas como Cornudella, la Morera y Ulldemolins. Se hace misa, que termina con el canto de los gozos tradicionales a la Virgen, y, a continuación, hay una comida de hermandad.